2017年4月以來,我國開展了大氣重污染成因與治理攻關項目,匯集國內(nèi)2000多名環(huán)境科學、大氣科學、氣象科學以及行業(yè)治理等方面的優(yōu)秀科學家和一線科研工作者,建成了天地空綜合立體觀測網(wǎng),通過外場觀測、實驗室分析和數(shù)值模擬等綜合研究手段,集中開展聯(lián)合攻關,目前已基本弄清了京津冀及周邊地區(qū)大氣重污染的成因,實現(xiàn)了對重污染過程的精細化定量化描述。
研究發(fā)現(xiàn):
01 硝酸鹽超過硫酸鹽成為京津冀大氣細顆粒物(PM2.5)中*主要的二次無機組分
2017–2018年采暖季期間(11月15日-次年3月15日),京津冀及周邊地區(qū)大氣污染傳輸通道城市(“2+26”城市)PM2.5的平均濃度為85微克/立方米,其中有機物、硝酸鹽、硫酸鹽、銨鹽等主要組分的占比分別為28%、19%、12%和11%,揭示京津冀大氣PM2.5化學特征發(fā)生了顯著變化,2018年11月–2019年2月主要站點在線測量的結(jié)果再次印證了這一變化規(guī)律。
觀測期間的數(shù)據(jù)分析表明,京津冀硝酸鹽區(qū)域性污染十分突出,硝酸鹽絕對濃度和占比大幅度超過硫酸鹽,成為PM2.5中*主要的二次無機組分,其濃度快速上升已成為PM2.5爆發(fā)式增長的關鍵因素之一。究其原因,主要是京津冀及周邊地區(qū)散煤“雙代”、燃煤鍋爐和“散亂污”企業(yè)綜合整治措施成效顯著,使得硫酸鹽濃度及占比大幅降低,同時也凸顯出強化氮氧化物(NOx)控制的重要性和緊迫性。
02 遠超環(huán)境承載力的污染排放強度是京津冀及周邊地區(qū)大氣重污染形成的主因
京津冀及周邊地區(qū)偏重的產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、以煤為主的能源結(jié)構(gòu)、以公路為主的交通結(jié)構(gòu),導致單位國土面積煤炭消費量是全國平均水平的4倍,鋼鐵、焦炭、玻璃、原料藥等產(chǎn)量均占全國40%以上,大宗物料80%依靠柴油貨車運輸。
從時間分布上看,受采暖影響,秋冬季一次PM2.5和有機碳、黑碳等組分的月均排放水平是非采暖季的1.5–4倍,而保定、濮陽、太原、陽泉、長治、晉城等散煤用量大的城市,上述污染物在秋冬季的排放水平更高。
從空間分布上看,區(qū)域內(nèi)污染物排放總量大的城市為唐山、天津、石家莊、邯鄲、淄博,排放強度大的城市為唐山、淄博、濮陽、安陽、濱州。從行業(yè)分布來看,鋼鐵及焦化行業(yè)主要分布在唐山和晉冀魯豫交界地區(qū),玻璃行業(yè)集中在邢臺、淄博、衡水等地,石化化工主要集中在淄博、天津、滄州、石家莊等地。在“2+26”城市PM2.5年均濃度達標(35微克/立方米)約束下,一次PM2.5、NOx、VOCs及NH3等污染物排放量仍遠超環(huán)境容量。
03 不利氣象條件造成污染快速累積是京津冀及周邊地區(qū)大氣重污染形成的誘因
京津冀及周邊地區(qū)位于太行山東側(cè)“背風坡”和燕山南側(cè)的半封閉地形中,削弱了該地區(qū)秋冬季盛行西北季風的作用,同時受中層暖蓋的影響,“弱風區(qū)”特征明顯,污染物擴散條件較差。在當前高強度的污染物排放背景下,一旦出現(xiàn)近地面風速小于2米/秒、相對濕度高于60%、邊界層高度低于500米、逆溫等不利氣象條件,極容易產(chǎn)生本地積累型污染。
京津冀及周邊地區(qū)各城市污染程度受到整個區(qū)域的傳輸影響,全年平均貢獻約為20%–30%,重污染期間的貢獻還會再提升約15%–20%。
對北京市而言,區(qū)域傳輸貢獻*高可達60%–70%,其中西南通道(太行山前輸送帶)、東南通道(濟南-滄州-天津輸送帶)和偏東通道(燕山前輸送帶)影響較大。西南通道的定量分析顯示,在典型污染過程的起始階段,向北京的輸送通量可達500–800微克/(平方米秒),污染形成階段的輸送通量在100–200微克/(平方米秒)左右。
04 大氣氧化驅(qū)動的二次轉(zhuǎn)化是京津冀大氣污染積累過程中爆發(fā)式增長的動力
PM2.5二次轉(zhuǎn)化微觀機理十分復雜,硝酸鹽、硫酸鹽、銨鹽和二次有機物等組分快速生成助推了PM2.5爆發(fā)式增長,不同時段、不同城市和不同氣象條件下,各二次組分增長的貢獻不同。
硝酸鹽主要受NOx的氣相氧化驅(qū)動,日間羥基自由基氧化貢獻約70%–90%,夜間硝基自由基氧化貢獻約10%–30%。硫酸鹽主要通過二氧化硫(SO2)的多相化學反應生成,其生成速率與顆粒物的酸堿度密切相關,在偏酸性條件下,過渡金屬催化氧化占90%以上;在近中性條件下,過氧化氫(H2O2)和二氧化氮(NO2)的氧化各占50%。
銨鹽主要通過氨(NH3)與含硫、含氮等酸性物質(zhì)的中和反應生成;京津冀及周邊地區(qū)大氣中NH3的濃度顯著高于美國等發(fā)達國家和地區(qū),處于富氨狀態(tài),近年來區(qū)域內(nèi)SO2的濃度不斷下降,大氣中NH3的濃度不降反升,更加有利于硝酸鹽的形成。
PM2.5中的有機物來自一次排放和揮發(fā)性有機物(VOCs)的二次轉(zhuǎn)化,其中二次有機顆粒物在PM2.5有機物中約占30%–50%,高濕條件下其生成速率顯著升高。
05 京津冀及周邊地區(qū)大氣重污染的成因是污染物本地積累、區(qū)域傳輸和二次轉(zhuǎn)化綜合作用的結(jié)果
2017年10月至2019年3月初的秋冬季期間,京津冀及周邊地區(qū)共出現(xiàn)23次區(qū)域重污染過程。對23次污染過程的精細化定量化分析表明,每次污染過程都可以解釋為污染物本地積累、區(qū)域傳輸和二次轉(zhuǎn)化綜合作用的結(jié)果。
以2019年2月19日–3月2日期間的污染過程為例,受高空緯向環(huán)流控制,影響區(qū)域的冷空氣勢力總體偏弱;同時受西北太平洋反氣旋性環(huán)流影響,華北地區(qū)的偏南風有利于低緯度水汽向區(qū)域的輸送,導致區(qū)域近地面風速小于2米/秒(較同期偏小0.5米/秒以上),且存在逆溫,造成污染局地積累在約500米高度的邊界層內(nèi)。
晉冀魯豫交界地區(qū)因高污染、高能耗企業(yè)密集,排放強度大,在污染前期往往成為區(qū)域重污染的“熱點”,如本次過程污染*重的濮陽市和安陽市,PM2.5濃度在4–8小時從優(yōu)良狀態(tài)躍升至重度污染水平,同時PM2.5中鉀離子、鎂離子、氯離子、硫酸根離子和硝酸根離子的濃度出現(xiàn)數(shù)倍至上百倍增長,反映元宵節(jié)期間煙花爆竹燃放和節(jié)后大面積復工等多種因素導致高強度的排放,遇不利氣象條件時快速積累,從而顯著加重污染程度。
污染中期,在偏南風的持續(xù)作用下,污染物向北京等京津冀中北部地區(qū)的輸送特征明顯;空氣質(zhì)量模式模擬結(jié)果表明,北京市在3月1–2日出現(xiàn)重度污染期間,本地積累對PM2.5的貢獻約40%,區(qū)域傳輸?shù)呢暙I約60%,污染物沿西南和東南通道的傳輸作用*大,各貢獻約20%-30%。
同時,北京等典型城市PM2.5中硝酸鹽、硫酸鹽、銨鹽等二次無機組分的濃度快速上升,占比總和超過60%,表明NOx、SO2、NH3等氣態(tài)污染物在高濕條件下快速發(fā)生二次轉(zhuǎn)化,推高區(qū)域PM2.5濃度,加重了污染程度,部分城市多日持續(xù)重度污染,個別城市甚至達到日均嚴重污染